L'histoire se déroule dans une ville peuplée d'étudiants surhumains dotés de capacités scientifiques de pointe, mais dans un monde où la magie est également bien réelle. Le « Imagine Breaker », le bras droit de Touma Kamijou, annule tous les pouvoirs magiques, psychiques ou divins, mais pas sa propre malchance. Un jour, il trouve une jeune fille accrochée à la balustrade de son balcon. Il s'avère qu'il s'agit d'une religieuse de l'Église d'Angleterre, dans l'esprit de laquelle a été implanté l'Index Librorum Prohibitorum : l'ensemble des textes magiques que l'Église a retirés de la circulation.